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前沿院李洋課題組實現室溫可見光誘導催化二芳基醚類碳氧鍵斷裂
點擊數:    更新时间:2020/12/02 15:23:34

通过断裂木质素中的碳氧键可以使木质素降解,为精细化学品提供可再生芳基原料。但是碳氧键键能高,木质素中二芳基醚类4-O-5型碳氧键键能高达约314 kJ/mol,是木质素高效解聚利用中的一个重要瓶颈。


近日,李洋研究員課題組發展了室溫一鍋兩步法斷裂二芳基醚類碳氧鍵産生兩分子酚類化合物的研究發法。在可見光照射下,利用芳基羧酸酸解二芳基醚,生成羧酸酯和一分子酚類化合物,隨後水解羧酸酯産生第二分子酚類化合物,並回收羧酸。其中,吖啶鹽光敏劑與Cu(TMHD)2協同催化促使室溫芳基羧酸酸解順利實現。機理研究表明,酸解反應通過芳基羧基自由基對二芳基醚選擇性親電進攻路徑進行。相比常規通過氫解實現二芳基醚類碳氧鍵斷裂方法,該方法在室溫用水代替了氫解還原劑,得到兩分子酚類化合物,同時應用于簡單木質素4-O-5型模型分子。


 

该成果以论文形式发表在《自然通讯》(Nature Communications, 2020, 11, 6126),论文题目为“Visible-light photoredox-catalyzed C–O bond cleavage of diaryl ethers by acridinium photocatalysts at room temperature”。


该研究工作受到国家重点研发计划“可再生能源与氢能” 重点专项“木质纤维素转化制备戊酸酯类燃料联产化学品研究”(2018YFB1501601)及南开大学元素有机化学国家重点实验室开放基金资助。前沿院博士生谭芳芳是本文的第一作者,前沿院及动力工程多相流国家重点实验室为该论文的第一通讯单位。论文的全文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-19944-x

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